近日,湖北大学化学化工学院王升富教授电化学与电分析化学团队,在期刊Journal of Energy Chemistry发表题为“Recent advances in electrochemical synthesis of urea via C–N coupling”的综述论文。湖北大学化学化工学院张修华教授、严大峰副教授和华中科技大学夏宝玉教授为论文共同通讯作者,研究生王晨为论文第一作者,湖北大学为第一通讯单位(图1)。该工作得到国家自然科学基金资助。
图1 论文首页
尿素作为一种重要的化学品,在农业、医药和化工等领域发挥重要作用。传统工业尿素合成方法主要包括两个连续高温、高压过程,氮+氢→氨,以及氨+二氧化碳→尿素,其能耗高且污染严重。电化学技术能够在温和条件下实现多种分子的电催化转化,有望成为实现高效尿素合成的替代方法。
近年来,在常温、常压条件下电催化合成尿素分子成为研究热点,但其仍面临惰性分子活化困难、多反应物种偶联过程复杂、反应机制不清晰等问题。因此,尿素电合成的研究仍处于起始阶段,其性能难以满足应用需求,需要进一步理解其反应机制,指导高效电催化剂的合理设计和催化体系的优化。本论文系统总结了通过CO2和不同含氮物种电催化C-N偶联合成尿素的研究进展(图2)。首先对传统工业尿素合成法与绿色电化学合成法的相关机制、反应条件、产量等进行对比讨论,明确电化学合成法存在的优势与不足。在此基础上,根据氮源的不同,分类讨论了CO2与氮气、硝酸盐、亚硝酸盐、一氧化氮等电催化C-N偶联合成尿素的相关研究进展。详细介绍了不同氮源电催化尿素合成过程中的C-N偶联机制、高效催化剂设计原则、电解液离子调控规律以及面向应用的电催化装置。最后,论文提出了电催化碳氮偶联合成尿素研究仍面临的瓶颈和挑战,包括针对性开发高效电催化剂,设计满足工业级电流需求的电解槽,明确其C-N偶联机制等。
图2 电催化C-N偶联合成尿素
据悉,湖北大学电化学与电分析化学团队在王升富教授带领下发展20余年,长期致力于电分析化学与纳米材料生物传感研究,在Advanced Functional Materials、ACS Nano、Chemical Science、Analytical Chemistry、Chemical Engineering Journal、Biosensors & Bioelectronics等国际知名期刊发表高水平论文200余篇,他引5000余次。团队至今共承担国家自然科学基金20项(面上15项,青年5项)、中国博士后科学基金2项、省部级项目20余项。2022年,王升富教授入选美国斯坦福大学发布年度全球前2%顶尖科学家榜单“终身科学影响力排行榜”。
论文链接:https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2095495624004534
(审稿:张修华)